Con el afán de buscar mejores condiciones de vida, su madre decidió emigrar y llevarlo -junto a sus hermanos- a Estados Unidos en 1895, siendo Boston su primera  ciudad de residencia. Allí, Gibrán comenzó su vida escolar formal, pero comenzando desde el principio, por su limitación en el conocimiento del idioma inglés. Rápidamente llamó la atención de sus maestros por la creatividad y originalidad de sus dibujos, quienes buscaron para Gibrán la tutoría del famoso Fred Holland Day, quien lo soportó y lo llevó luego a la fama en el mundo artístico de la pintura, y lo animó a romper los esquemas de convencionalismo y a dejarse llevar por la originalidad, la autenticidad de la autoexpresión y el liberalismo.  Esto le permitió a Gibrán entrar –a una temprana edad- al círculo artístico Bostoniano y sus talentos.

Por su sugerencia de su familia, Gibrán vuelve al Líbano en 1898, donde perfecciona el idioma árabe y estudia el francés. Allí, sigue estudios en el colegio "Al-Hikmat", pero con un "curriculum" impuesto por él mismo, con base en su interés particular, y respondiendo a su naturaleza individualista y rebelde. Gibrán vuelve –en barco- en 1902, a Estados Unidos, al recibir noticias de enfermedad de su hermana, quien falleció antes de su llegada. Ese año fue pésimo para Gibrán, ya que fallecen también su hermano y luego su madre.

Adicionalmente a Holland, otras personas tuvieron impacto en la vida de Gibrán. En una de las exposiciones artísticas de Holland, Gibrán conoció a Josephine Peabody, una bella mujer bostoniana, poeta y escritora, y le dedicó allí una pintura, enamorándose luego de ella. Aunque no le correspondió en el amor, Josephine sentía una especial admiración hacia Gibrán, su "joven profeta", lo cual quedó reflejado en sus conversaciones e intercambio de correspondencias. Gibrán, consciente del cuidado y atención especiales que le brindó Josephine, le dedicó –luego- el libro "El Profeta". 

Tanto Holland como Josephine ayudaron a Gibrán a lanzar su primera exposición de arte, en 1904, la cual tuvo éxito, ya que sus pinturas simbólicas, alegóricas y al carbón fascinaron a la sociedad bostoniana. Lo significativo de esa exposición fue la invitación que hicieran Holland y Josephine a una maestra para examinar las pinturas de Gibrán. Esa maestra era Mary Haskell, cuyo encuentro con Gibrán marcó el inicio de una nueva etapa en su vida, tanto personal como literaria. A partir de ese momento, Mary Haskel,  teniendo 30 años de edad, 10 años más que Gibrán, comenzó a financiar su desarrollo artístico y animarlo a ser el artista que siempre había aspirado ser. Al mismo tiempo, ella fue la razón "empujadora" por la cual Gibrán comienza a explorar la escritura –de una vez- en inglés, en lugar de escribir primero en árabe y luego traducir al inglés. En esa tarea, Mary fue de gran ayuda en la edición y corrección idiomática de sus escritos en inglés. Fue tanto la simbiosis entre ambos, hasta tal punto que Mary intentaba aprender el idioma árabe, para obtener una mejor comprensión del lenguaje y de los pensamientos de Gibrán. 

En 1908, Gibrán viaja a Paris para estudiar en la Escuela de Artes, y luego viaja a Londres. En 1910, vuelve a Boston para seguir con sus escritos. Ese mismo año, Gibrán decide mudarse a Nueva York para establecerse en esa gran ciudad, dejando en Boston a su hermana, bajo el cuidado de Mary Heskell, a quien Gibrán le pide matrimonio, lo cual fue rechazado por la diferencia de 10 años de edad. A partir de ese momento y por más de 17 años, Mary se dedicó a escribir sus memorias personales sobre la vida de Gibrán. Desde Boston, Mary recurría a sus contactos en Nueva York para que apoyaran a Gibrán, especialmente en la promoción de sus obras artísticas.

Las obras de Gibrán escritas originalmente en árabe son: La música; Las ninfas del valle;  Espíritus rebeldes; Las alas rotas; Lágrimas y sonrisas; La procesión; La tempestad; Pensamientos y meditaciones. Estas obras se caracterizan por la ironía, el realismo, la representación de los ciudadanos de segunda clase y por el tono anticlerical. Esta última características de sus escritos, le costó la excomunión de la iglesia en El Líbano.

Por otro lado, sus obras escritas originalmente en inglés son: El Profeta; El Loco; El Precursor; Arena y Espuma; Jesús Hijo del Hombre; Los Dioses de la Tierra; El Vagabundo; El Jardín del Profeta. Entre los escritores occidentales cuyas obras tuvieron cierta influencia en Gibrán, se pueden citar: Friedrich Nietzsche, y Walt Whitman.

Durante su vida en los Estados Unidos, Gibrán fue muy activo en promover el idioma árabe, participando en varios semanarios, revistas y sociedades árabes, entre ellas, se pueden destacar: Al Mouhajer, Al Funoun, The Golden Links Society, y Fatat Boston. Igualmente, formó Arrabitah Al Qalamiyah, junto con Mikhail Naime, otro escritor libanés.

A partir de 1921, una escritora árabe, May Ziadeh, admiradora de Gibrán, comenzó a interactuar con él por correspondencia y comenzó a jugar el papel de editora de sus escritos. Después de 1926, año en que Mary Heskell se casó, Gibrán buscó otra asistente, Henrietta Breckenridge, la cual jugó un rol fundamental en los últimos años de la vida de Gibrán.

La salud de Gibrán comenzó a deteriorarse a partir de 1926, y este importante intelectual libanés, de talla universal, se murió el 10 de Abril de 1931, a la edad de 48 años, dejando un importante legado literario y artístico para toda la humanidad. Su hermana, en compañía de Mary Heskell, trasladó sus restos al Líbano, donde fue enterrado, en su pueblo natal. Su hermana compró el monasterio de Mar Sarkis, que luego fue transformado a un museo, conteniendo los trabajos de Gibrán.